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【轉載】原子級Rh/Zeolite催化甲烷制甲醇和乙酸!

本文來源: 天津先權公司    發布時間: 2019/10/28 - 09:40

甲烷直接轉化為甲醇、甲酸等含氧化合物,具有重大的經濟價值。雖然經過科研團隊多年研究,其商業化之路仍然任重道遠。
問題在于:甲烷直接氧化制甲醇并非計量反應,速度太慢,收率又低;另外,甲醇直接羰基化制乙酸未見報道。
有鑒于此,Maria Flytzani-Stephanopoulos等人報道了一種原子級分散的單核Rh/Zeolite、Rh/TiO2負載型催化劑,可在溫和條件下利用CO和O2將甲烷直接轉化為甲醇和乙酸。

圖1. Rh-ZSM-5催化劑的TEM和CO-DRIFTS光譜
圖1. Rh-ZSM-5催化劑的TEM和CO-DRIFTS光譜

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圖2. Rh-ZSM-5催化劑的TEM和CO-DRIFTS光譜
圖2. Rh-ZSM-5催化劑的TEM和CO-DRIFTS光譜

研究人員利用普通浸漬法,制備得到以上催化劑,然后在150 ℃,30bar(CO/O2)條件下,通過間歇式高壓釜進行試驗,每次批次實驗反應時間約3h。
研究發現,烷直接轉化為甲醇和轉化為乙酸是兩種哇暖不同的反應路徑,甲醇并不是生成乙酸過程中的中間體。因此,通過催化條件的改變,可以對產物選擇性的調控,實現22000 μmol 乙酸 g-1cat,230 μmol 甲醇g-1 cat,選擇性在60%-100%之間。
總之,這項工作提供了一種高活性甲烷直接氧化催化劑,對甲烷高效利用的催化劑可控設計和制備,起到了重要指導作用!
表1. ZSM-5和0.5 wt% Rh-ZSM-5液體氧化產物對比

表1. ZSM-5和0.5 wt% Rh-ZSM-5液體氧化產物對比

Junjun Shan, Mengwei Li, MariaFlytzani-Stephanopoulos et al. Mild oxidation of methane to methanol or aceticacid on supported isolated rhodium catalysts. Nature 2017, 551, 605–608.

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